【科研不断线】化工学院团队二氧化碳辅助烷烃脱氢取得新进展

铁基催化剂具有价格低廉、环境友好等优势，被应用于催化乙烷、丙烷、异丁烷等烷烃脱氢反应中。在此过程中，将二氧化碳作为弱氧化剂引入，可以促进烷烃转化、减少积炭、抑制深度氧化，是目前的研究热点之一。CO₂引入对铁基催化剂的活性相演变规律的研究将极大促进铁基催化剂性能的优化。

铁基催化剂上异丁烷脱氢反应过程中的物相演变

针对上述问题，郭新闻教授课题组与大连化物所朱向学研究员课题组、香港中文大学宋春山教授课题组等合作，在ACS Catalysis发表题为“Elucidating the active phase evolution of Fe-based catalysts during isobutane dehydrogenation with and without CO₂in feed gas”的研究成果。该工作基于负载型铁基催化剂，通过调变CO₂/i-C₄H₁₀进料比，发现Fe₂O₃逐渐被异丁烷还原为α-Fe，进而渗碳演变为Fe₃C；Fe₃C相是异丁烷直接脱氢的主要活性相。而当CO₂引入时，Fe₃C相则表现出较高的重整和裂化活性，使CO₂转化率提高，丁烯选择性降低，结焦量增加。随着CO₂/i-C₄H₁₀投料比的增加，催化剂中的铁物种能够长时间保持较高的价态，即维持在Fe₃O₄相，获得相对稳定的异丁烷转化率。该工作将活性相的演变与催化性能联系，为理解CO₂在铁基催化剂催化烷烃脱氢反应过程中的作用及开发高效铁基催化剂提供了新思路。

不同CO₂/i-C₄H₁₀进料比下异丁烷脱氢反应性能

不同CO₂/i-C₄H₁₀进料比下的原位XRD (a) 0:1, (b) 1:5, (c) 1:1

论文第一作者为我校化工学院硕士生王嘉沛，共同通讯作者为化工学院刘民副教授、郭新闻教授和大连化物所李俊杰副研究员。工作得到了国家自然科学基金和辽宁省“兴辽英才”计划等资助支持。

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c05907